《三階非線性光學(xué)效應(yīng)[145頁]》由會員分享，可在線閱讀，更多相關(guān)《三階非線性光學(xué)效應(yīng)[145頁]（145頁珍藏版）》請?jiān)谘b配圖網(wǎng)上搜索。

1、第第5章章 三階非線性光學(xué)效應(yīng)三階非線性光學(xué)效應(yīng) 5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象5.2 三次諧波產(chǎn)生三次諧波產(chǎn)生5.3 四波混頻四波混頻 5.4 雙光子吸收雙光子吸收 5.5 受激喇曼散射（受激喇曼散射（SRS） 5.6 受激布里淵散射（受激布里淵散射（SBS） 5.7 受激光散射現(xiàn)象的一般考慮受激光散射現(xiàn)象的一般考慮 5.1 克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象克爾效應(yīng)與自聚焦現(xiàn)象 5.1.1 克爾效應(yīng) 1. 克爾效應(yīng) 克爾（Kerr）在1875年發(fā)現(xiàn): 線偏振光通過外加電場作用的玻璃時(shí), 會變成橢圓偏振光, 如圖5.1 - 1所示, 當(dāng)旋轉(zhuǎn)檢偏器時(shí), 輸出光不消失。作用下, 由原來的各向

2、同性變成了光學(xué)各向異性, 外加電場感應(yīng)引起了雙折射, 其折射率的變化與外加電場的平方成正比, 這就是著名的克爾效應(yīng)。 圖5.1 - 1 克爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)示意圖 玻璃起偏器線偏振光橢圓偏振光檢偏器 從非線性光學(xué)的角度來看, 克爾效應(yīng)是外加恒定電場和光電場在介質(zhì)中通過三階非線性極化率產(chǎn)生的三階非線性極化效應(yīng)。 假定介質(zhì)受到恒定電場E0和光電場Eexp(it)+c.c.的作用, 按(1.1 - 39)式和(1.1 - 41)式有.)0 , 0 ,(3)(),(),(),(00)3()1(0)3()1(cceEEEtPtPtPti (5.1 - 1) 這表示由于三階非線性極化的作用, 恒定電場的存在使得介

3、質(zhì)的介電張量元素 改變了 , 且 00)3(0)0 , 0 ,(3EE(5.1 - 2) 因子3是由于考慮了三階極化率張量元素的本征對易對稱性出現(xiàn)的。 2. 光克爾效應(yīng) 現(xiàn)在進(jìn)一步討論用另一光電場代替恒定電場E0的光克爾效應(yīng)。 假定頻率為的光電場作用于介質(zhì)的同時(shí), 還有另一束任意頻率為的光電場作用于該介質(zhì), 則由于光電場的作用, 會使介質(zhì)對光波的作用有所改變。 通過三階非線性極化效應(yīng), 將產(chǎn)生與頻率為光電場平方有關(guān)的三階非線性極化強(qiáng)度的復(fù)振幅P(3) ()為)()()(),(6)()3(0)3(EEEP(5.1 - 3) 假定頻率為的光波沿z方向傳播, 由(5.1 - 3)式可得),()(43

4、)()3(20/yyyyEkcn)()()()(20/EnnK(5.1 - 5) 對于偏振方向與頻率光波相平行的光電場來說：對于偏振方向與頻率光波相垂直的光電場來說：),()(43)()3(20 xxyyEkcn克爾效應(yīng)可以提供一種改變光波偏振狀態(tài)的方法。例如，通常使用的非線性介質(zhì)硝基苯，沒有恒定電場時(shí)，在光學(xué)上是各向同性的。當(dāng)外加恒定電場后，它就具有各向異性晶體的性質(zhì)。這時(shí)，與E平行和垂直的光波通過它是，便產(chǎn)生相位差：lnn)(2/因?yàn)?，n與E02成正比，所以相位差可以通過改變E0調(diào)節(jié)，其結(jié)果可以使得入射線偏振光的振動面轉(zhuǎn)過90度，或者使其變?yōu)闄E圓偏振光。圖5.1 - 2 光克爾效應(yīng)開關(guān)探測

5、光樣品激光脈沖起偏器檢偏器這種開關(guān)的速度取決于樣品對激光場的響應(yīng)時(shí)間，一般很短，可達(dá)ps。 5.1.2 激光束的自聚焦現(xiàn)象 上述的光克爾效應(yīng)中，光波的頻率與產(chǎn)生效應(yīng)的光波頻率不相同，實(shí)際上，一束強(qiáng)的光波本身就能起到產(chǎn)生該效應(yīng)的光波作用。 自聚焦是感生透鏡效應(yīng), 這種效應(yīng)是由于通過非線性介質(zhì)的激光束的自作用使其波面發(fā)生畸變造成的。 現(xiàn)假定一束具有高斯橫向分布的激光在介質(zhì)中傳播, 此時(shí)介質(zhì)的折射率為)(20Ennn其中, n(|E|2)是由光強(qiáng)引起的折射率變化。 如果n是正值，由于光束中心部分的光強(qiáng)較強(qiáng)，則中心部分的折射率變化較邊緣部分的變化大，因此，光束在中心比邊緣的傳播速度慢，結(jié)果是戒指中傳播

6、的光束波面越來越畸變，如圖所示。這種畸變好像是光束通過正透鏡一樣，光線本身呈現(xiàn)自聚焦現(xiàn)象。圖5.1 - 3 光束在非線性介質(zhì)中的光線路徑 （虛線為波面, 實(shí)線為光線） Zf 但是，由于具有有限截面的光束還要經(jīng)受衍射作用，所以只有自聚焦效應(yīng)大于衍射效應(yīng)時(shí)，光才表現(xiàn)出自聚焦現(xiàn)象。 粗略地說，自聚焦效應(yīng)正比于光強(qiáng)，衍射效應(yīng)反比于光束半徑的平方，因此，由于光束收自聚焦作用，自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)均越來越強(qiáng)。如果后者增強(qiáng)的較快，則在某一點(diǎn)處衍射效應(yīng)克服自聚焦效應(yīng)，在達(dá)到某一最小截面（焦點(diǎn)）后，自聚焦光束將呈現(xiàn)出衍射現(xiàn)象。但是在許多情況下，一旦自聚焦作用開始，自聚焦效應(yīng)總是強(qiáng)于衍射效應(yīng)，因此光束自聚焦的作用

7、一直進(jìn)行著，直至由于其他非線性光學(xué)作用使其終止。 使自聚焦作用終止的非線性光學(xué)作用有：受激喇曼散射、受激布里淵散射、雙光子吸收和光損傷等。 當(dāng)自聚焦效應(yīng)和衍射效應(yīng)平衡時(shí)，將出現(xiàn)一種有趣的現(xiàn)象，即光束自陷，表現(xiàn)為光束在介質(zhì)中傳輸相當(dāng)長的距離，其光束直徑不發(fā)生改變。實(shí)際上，光束自陷是不穩(wěn)定的，因?yàn)槲栈蛏⑸湟鸬募す夤β蕮p失都可以破壞自聚焦和衍射之間的平衡，引起光束的衍射。 與自聚焦效應(yīng)相反，如果由光強(qiáng)引起的折射率變化n是負(fù)值，則會導(dǎo)致光束自散焦，趨向于使高斯光束產(chǎn)生一個(gè)強(qiáng)度更加均勻分布的光束，這種現(xiàn)象為光模糊效應(yīng)。 光強(qiáng)分布引起折射率變化還會造成光的群速度變化, 圖5.1 - 4表示一時(shí)域高斯光

8、脈沖在非線性介質(zhì)中傳播一定距離后, 脈沖后沿變陡的現(xiàn)象。 這是由于脈沖峰值處折射率大, 光速慢， 而在后沿, 光強(qiáng)逐漸下降, 光速逐漸增大, 以致后面部分的光“趕上”前面部分的光, 造成光脈沖后沿變陡。 這就是光脈沖的自變陡現(xiàn)象。 圖5.1 - 4 光脈沖在非線性介質(zhì)中的自變陡現(xiàn)象 光脈沖傳播方向 自聚焦現(xiàn)象的研究始于1964年, 促使對這種現(xiàn)象的研究主要有以下兩個(gè)因素: （1） 高功率密度激光在透明介質(zhì)中傳播時(shí)會發(fā)生所謂的絲狀破壞。 （2） 在研究受激喇曼散射過程中觀察到一些反?，F(xiàn)象, 如許多固體和液體中, 受激喇曼散射有一個(gè)非常尖銳的閾值, 有異常高的增益, 前后向增益不對稱, 有反常的反

9、斯托克斯環(huán)等。經(jīng)研究表明，這些現(xiàn)象都與激光束自聚焦現(xiàn)象相關(guān)。 引起光束自聚焦的原因是光致折射率的變化, 而光致折射率變化的物理機(jī)制是多種多樣的, 歸納起來主要有: （1） 強(qiáng)光場使組成介質(zhì)的分子或原子中的電子分布發(fā)生變化, 這導(dǎo)致介質(zhì)宏觀電極化的變化, 從而使折射率發(fā)生變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間fs量級。 （2） 對含有各向異性分子的液體（如CS2、 苯及其衍生物）來說, 由于各向異性分子在不同方向上有不同的分子極化率, 這時(shí)與分子取向有關(guān)的高頻克爾效應(yīng)是引起折射率變化的主要原因。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ps量級。 （3） 在強(qiáng)光場作用下的電致伸縮效應(yīng)使介質(zhì)密度發(fā)生起伏, 從而引起折射率發(fā)

10、生相應(yīng)的變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間ns量級。 （4） 由于各種介質(zhì)對入射光束均存在著不同程度的吸收, 導(dǎo)致介質(zhì)溫度升高, 從而引起介質(zhì)折射率變化。引起折射率變化的響應(yīng)時(shí)間s量級。 5.1.3 自聚焦的穩(wěn)態(tài)理論 考慮到三階非線性效應(yīng), 在光場作用下各向同性介質(zhì)的介電常數(shù)發(fā)生變化, 總的相對介電常數(shù)為202Er總(5.1 - 15) 式中, r為線性相對介電常數(shù), 2為非線性相對介電常數(shù)系數(shù), |E0|2為光電場振幅平方。 相應(yīng)的極化強(qiáng)度可以表示成 EEEP20)3(0)1(0),(43)(5.1 - 16) 由此, 在(5.1 - 15)式中, ),(43),(1)3(2)1(r(5.1 -

11、17)介質(zhì)的折射率為nnEn020)3()1(),(431總總(5.1 - 18) 式中 )(1)1(0n(5.1 - 19) 是線性折射率, n是非線性折射率。 因?yàn)橥ǔ0n, 所以由(5.1 - 18)式可得202020)3(021),(83EnEnn (5.1 - 20) 若令 202Enn (5.1 - 21) 則 ),(832)3(0022nnn(5.1 - 22) 通常稱n2為非線性折射率系數(shù)。 tHEEEtHr02020)(0)(22022220222202EEtcnntEcnExkztiaccerEE.)(21)(0考慮上述非線性效應(yīng)后，麥克斯韋方程可以寫成：由此得到波動方程

12、：假定光束沿z方向傳播，振動方向?yàn)閤方向，電場的表示式為：22222020022002022yxEEnknzEikETT)(2)(002)(),(zqkrizkziezAzyxE考慮到慢變振幅近似，波動方程為：如果沒有非線性，上式就變?yōu)槊枋鐾该鹘橘|(zhì)內(nèi)線性光束傳播規(guī)律的方程，它的解是一組完全的高斯模：圖5.1 - 5 高斯光束進(jìn)入自聚焦介質(zhì)（虛線表示無自聚焦時(shí)光束的半徑） 輸入光束2d自聚焦介質(zhì)2w0zminz 0假定高斯光束進(jìn)入介質(zhì)處的坐標(biāo)為z=0（如圖），則z用（z-zmin）代替。220min20min202212100)0 ,(kzkzireAyxE220min2022)2(1)0(kz

13、d20min222100)0 ,(kzidreAyxE20min2kz在z=0處輸入光束的場強(qiáng)為：令z=0處的輸入光束半徑為d：在z=0處輸入光束的場強(qiáng)簡化為：引入聚焦參數(shù)：在z=0處輸入光束的場強(qiáng)變?yōu)椋?/12022min)1(00)1 (12)0 ,(22dkdzeAyxEidr根據(jù)的定義，對于=0的光束，其束腰在z=0處。如果0，即zmin0，表明在z=0處的輸入光場是收斂的，而對于|E3(r)|2、 |E4(r)|2, 就可以忽略泵浦抽空效應(yīng)。 在這種情況下, 只需考慮E3(r)和E4(r)所滿足的方程即可。 假設(shè)E3(r)和E4(r)沿著z軸彼此相反方向傳播,相應(yīng)的耦合波方程為)(6

14、)(|62)()(6)(|62)(32142221)3(0420442132221)3(03203zEEEzEEEkidzzdEzEEEzEEEkidzzdE(5. - ) 因?yàn)槿A極化率是實(shí)數(shù), 所以右邊第一項(xiàng)僅影響光電場的相位因子, 對能量的變化沒有貢獻(xiàn), 故可以定義zEEkizEEkiezEzEezEzE)|(|344)|(|3332221)3(32002221)3(3200)()()()(5.3 - 9) 并可以得到E3 (z)和E4 (z)滿足的方程。 為了方便起見, 在下面求解E3 (z)和E4 (z)的過程中, 我們略去右上角的撇號, 將E3 (z)和E4 (z)滿足的方程改寫為

15、 )()(4343zigEdzdEzigEdzdE (5. - ) 式中 21)3(20031EEkg (5. - ) 在這里已考慮到k3=k4=k。 假設(shè)邊界條件為 0)()0(4303LzEEzE(5. - ) 可以解得 304303)|cos(|)( |sin|)()|cos(|)( |cos|)(ELgLzgggizEELgLzgzE(5. - ) 在兩個(gè)端面上的輸出光電場為 304303)tan()()cos(1)(ELgggiLEELgLE (5. - ) 由此可以得到如下結(jié)論: (1) 在輸入面(z=0)上, 通過非線性作用產(chǎn)生的反射光場E4(0)正比于入射光場E*30 。 因此

16、, 反射光E4(z0)是入射光E3(z|g|L(/4)時(shí), R1。 此時(shí)， 可以產(chǎn)生放大的反射光, 在介質(zhì)中E3和E4的功率分布如圖5.3 - 5所示。 2） 大信號理論16, 17 在DFWN過程中, 如果必須考慮泵浦抽空效應(yīng), 就應(yīng)當(dāng)同時(shí)求解 (5. - )式的四個(gè)方程, 這就是大信號理論。 我們討論的作用結(jié)構(gòu)如圖5. - 所示, E1、 E2是彼此反向傳播的泵浦光, E3, E4是彼此反向傳播的信號光和相位共軛光, 光電場仍采用(5.3 -3)式的形式。 圖5. - 6 非共線DFWM結(jié)構(gòu)示意圖 E1z 0z L(3)E3E4E2z 為了分析簡單起見, 我們假設(shè)四個(gè)光電場同向線偏振, 并

17、且忽略光克爾效應(yīng)引起的非線性折射率變化項(xiàng)。 在這種情況下, (5. - )式變?yōu)?()()(3)()()()(3)()()()(3)()()()(3)(321)3(200444421)3(200333431)3(200222432)3(200111rErErEkidrrdErErErEkidrrdErErErEkidrrdErErErEkidrrdE(5. - 17) 在求解這些方程時(shí), 為了克服有多個(gè)坐標(biāo)量的困難, 我們引入共同坐標(biāo)z。 對于平面波而言, 有dzddrdl3cos1(5. - ) 而由圖5. - , 又有 cos1=cos3=cos cos2=cos4=cos 于是, (5.

18、 - )式可以改寫為 )()()()()()()()()()()()()()()()(3214421343124321zEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdEzEzEziCEdzzdE（5.3 - 19） 在一般情況下, DFWM相位共軛特性可以通過對(5. - )式進(jìn)行數(shù)值計(jì)算給出。 圖5. - 圖5. - 分別為對稱激勵(lì)情況下計(jì)算得到的特性曲線, 由這些曲線可以得到DFWM的如下特性: (1) 飽和特性。 由圖5. - 可見, 在Is固定的情況下, 隨著Ip的增大, 相位共軛反射率R也增大, 當(dāng)Ip增大到一定程度時(shí), 出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。 這種飽和現(xiàn)象是由于

19、非線性耦合效應(yīng)和泵浦抽空效應(yīng)共同作用的結(jié)果。 即隨著Ip的增大, 非線性耦合加強(qiáng), 同時(shí), 泵浦抽空效應(yīng)也越來越顯著, 導(dǎo)致共軛反射率的飽和。 圖5.3 - 7 Is為參量時(shí), R與Ip的關(guān)系曲線 10210110010 1Is 00.050.100.200.500.8001.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0IpR 圖5.3 - 8 為參量時(shí), R與Ip的關(guān)系曲線 10 210 110 010101.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0D00.20.40.60.80.900.950.975IpR (2) 自振蕩特性。 在Is=0的情況下, Ip增大到某一數(shù)值時(shí),

20、 將產(chǎn)生自振蕩輸出(R)。 如圖5.3 - 所示, D=0時(shí), 振蕩閾值泵浦激勵(lì)強(qiáng)度(Ip)th =。 隨著的增大（相應(yīng)于產(chǎn)生的振蕩信號輸出增大）, (Ip)th也增大, 振蕩閾值可由(5.3 - 35)式求出。 (3) 泵浦抽空特性。 如圖5. - 所示, 當(dāng)R固定時(shí), 隨著Ip的增大, 泵浦抽空效應(yīng)愈加顯著。 這是因?yàn)? 如圖5. - 10所示, 在R固定時(shí), Ip增大, Is必定增大, 從而泵浦抽空必然嚴(yán)重。 圖5.3-9中的, 表示泵浦能量趨于完全轉(zhuǎn)化為信號能量。 圖5. - R為參量時(shí),D與Ip的關(guān)系曲線 1.00.80.60.40.20D1.02.03.04.05.06.07.08

21、.0100.51.05.050IpR 0.1圖5. 10 R為參量時(shí), Is與Ip的關(guān)系曲線 02468101031021011001520R100IpIs圖5. 11 PCR結(jié)構(gòu) 反射鏡r 2E4LE1E2(3)E3 (4) 如圖5. - 11所示, 在DFWM結(jié)構(gòu)外加一個(gè)普通反射鏡, 就構(gòu)成了以后將要講到的相位共軛諧振腔（PCR）。 假定反射鏡的反射系數(shù)為r, 在不考慮損耗的情況下, PCR的振蕩(也即DFWM自振蕩)閾值條件為12Rr(5. - )相應(yīng)于這種情況, DFWN自振蕩時(shí)的相位共軛反射率為 21rRth (5. - ) . 共振型簡并四波混頻過程 從上面的討論可以看出, 為了提

22、高四波混頻的效率, 希望增大(3) 。 但實(shí)際上, 對于非共振型非線性介質(zhì)來說, (3) 不可能很大。 如果采用共振型非線性介質(zhì), 則由于極化率的共振增強(qiáng), 會大大提高四波混頻效率, 有可能在較低的泵浦強(qiáng)度下, 獲得較強(qiáng)的相位共軛波, 甚至可以連續(xù)工作。 假設(shè)四波混頻結(jié)構(gòu)如圖5. - 12所示, E1, E2是沿著任意方向彼此反向傳播的強(qiáng)泵浦光, E3, E4是沿著z軸彼此反向傳播的弱信號光和相位共軛光, 它們的波矢滿足k1+k2=k3+k4=0, 并且波數(shù)相等, 令其為k。 為了討論方便起見, 我們認(rèn)為這四個(gè)光波同偏振, 且不計(jì)泵浦抽空效應(yīng)。 根據(jù)第二章的討論, 在穩(wěn)態(tài)情況下, 二能級原子系

23、統(tǒng)的極化率為 )/1 (2)(2020sEEikE(5. - ) 圖5.3 12 共振型DFWM結(jié)構(gòu)示意圖非線性介質(zhì)E3(0)E4(0)E1E2E3(L)z 0z L 式中, =(0)T2為偏離譜線中心的歸一化失諧頻率； | Es 0|2= 2 / ( T1T2p2) 為 譜 線 中 心 飽 和 參 量 ；0=p2n0T2k/(20)為譜線中心的小信號吸收系數(shù)； T1, T2分別是縱向弛豫時(shí)間和橫向弛豫時(shí)間； n0是無場時(shí)二能級的粒子數(shù)差, p是原子偶極矩, k為波數(shù)。 由前面的假設(shè), 可以將介質(zhì)中光電場表示為 E=E0+E (5. - ) 其中, E0=E1+E2是強(qiáng)泵浦光場, E=E3+E

24、4是弱信號光場。 因?yàn)镋0E, 所以可將(E)=(E0+E) 在E0處展成臺勞級數(shù), 并取到一次項(xiàng), 得20002002000)/1 ()()()(ssEEEEEEEEEEE(5. - ) 在這種情況下, 極化強(qiáng)度為 tiikzikzikzikzsstiikzikzssseezEezEezEezErkEEEEkieezEezErkEEEkiEEEEEEEEEEEEtrP)()()()()(cos4)/1 ()(2)()()cos(2)/1 ()(2)/1 ()()(),(443322122002200043120020002002200000000(5. - ) 共振型過程的如下特性: (1)

25、 當(dāng)信號光E3(z0)入射到共振介質(zhì)上時(shí), 由于非線性作用, 將產(chǎn)生其背向相位共軛光E4(z s時(shí)，這種散射叫作斯托克斯散射；當(dāng)ps), 則該二頻率光電場滿足的耦合波方程為),(),()()()(),(3),(2)3(22zEzEaaackidzzdEspspssppsss),(),()()()(),(3),(2)3(22zEzEaaackidzzdEpspsppssppp 與雙光子吸收過程的情況相同, 在這里沒有相位匹配條件的限制。 (5.5 - 3) (5.5 - 4) 0),(),(),(),(22dzzdEzEkdzzdEzEkppppssss常數(shù)常數(shù))0 ,()0 ,(),(),(s

26、ppsNNzNzN經(jīng)整理得：將上式取復(fù)數(shù)共軛，并與原式相加，進(jìn)行積分： 該式表明，頻率為s輻射場的光子數(shù)的任何增加或減少，恰好與p的光子數(shù)的減少或增加相等。因此，由于非線性耦合作用， s和p的兩個(gè)光中，一個(gè)被放大，另一個(gè)被衰減。圖5.5 - 3 SRS效應(yīng)中s和p二光的放大和衰減曲線 N(, z)N(p,0)N(s,0)N(p,0)N(s,0)01234z /lRps 5.5.3 受激喇曼散射的多重譜線特性 在受激喇曼散射的光譜實(shí)驗(yàn)中人們發(fā)現(xiàn), 除存在與普通喇曼散射光譜線相對應(yīng)的譜線外, 有時(shí)還有一些新的等頻率間隔的譜線, 如圖5.5 - 4所示, 這就是受激喇曼散射的多重譜線特性。 圖（a）

27、中，A線和B線對應(yīng)分子不同能級之間的躍遷。 圖 5.5 - 4 （a） 普通喇曼散射頻譜圖; （b） 受激喇曼散射頻譜圖BsAs0sAsBBsAs4As3As2As1s1As2As3AsB(a)(b)0 圖5.5 - 5 SRS的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖紅寶石激光器透鏡苯盒屏 利用紅寶石激光束在苯中產(chǎn)生SRS的實(shí)驗(yàn)裝置如圖5.5 - 5所示, 所產(chǎn)生的環(huán)狀有色圖案如圖5.5 - 6所示。 圖5.5 - 6 圖5.5 - 5實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的SRS光頻率和方向分布 800700600波長/ nm2llll2l3l輸出譜10 暗紅和紅外紅黃綠藍(lán) 在受激喇曼散射中，散射分子躍遷的高能級上的粒子數(shù)與低能級上粒子數(shù)相比

28、是可以忽略的，但是為什么實(shí)驗(yàn)結(jié)果中仍能觀察到很強(qiáng)的一級反斯托克斯譜線以及高階斯托克斯線和反斯托克斯線？ 利用非線性介質(zhì)中多光束相互作用理論，認(rèn)為多級受激喇曼散射譜線的產(chǎn)生是由于入射激光、一級斯托克斯光和一級反斯托克斯光等散射光之間的非線性耦合的結(jié)果。在這種耦合作用過程的始末，散射分子的本征態(tài)并不發(fā)生改變。 例如, 根據(jù)光波的非線性相互作用理論, 一級反斯托克斯散射光可以認(rèn)為是由一級斯托克斯散射光和入射激光通過三階非線性極化)2()3(0)3(),(),(),()()()(),(3),(rkkisppsppsppssperErErEaaarP (5.5 - 17) 產(chǎn)生的。 但由該式可見, 一級

29、反斯托克斯散射光只有滿足相位匹配條件0211sspkkkk (5.5 - 18) 時(shí)才能有效地產(chǎn)生。對于一般的液體和固體散射介質(zhì)來說，由于色散效應(yīng)，5.5-18式的相位匹配條件不可能在同一個(gè)方向上實(shí)現(xiàn)，對于給定的入射光波矢kp來說，由于一級斯托克斯散射光可在較大的角度范圍內(nèi)產(chǎn)生，故可以在某一特定的ks和ks方向上滿足相位匹配條件。由此便解釋了在某些實(shí)驗(yàn)條件下，在特定方向上可以觀察到很強(qiáng)的一級反斯托克斯散射光的產(chǎn)生。 圖5.5 7 產(chǎn)生一級反斯克托斯散射光的相位匹配矢量圖 kpkpks1ks1s1s1 以上討論的受激喇曼散射都是由分子的振動、 轉(zhuǎn)動引起的, 這種受激喇曼散射的頻移量一般在1021

30、03 cm-1 量級, 產(chǎn)生這種效應(yīng)的物質(zhì)有: （1） 液體: 主要是以硝基笨、 苯、 甲苯、 CS2為代表的幾十種有機(jī)液體, 它們有較大的散射截面。 （2） 固體: 主要是以金剛石、 方解石為代表的晶體, 另外還有光學(xué)玻璃和纖維波導(dǎo)等介質(zhì)。 （3） 氣體: 主要是氣壓為幾十到幾百個(gè)大氣壓的H2,N2,O2,CH4等高壓氣體, 采用較高氣壓是因?yàn)樯⑸湓鲆嬉蜃优c分子密度成正比。 表5.5 - 1 若干介質(zhì)的受激喇曼頻移量 5.5.6 雙諧泵浦過程和相干反斯托克斯喇曼散射（CARS） 1. 兩點(diǎn)說明 （1） 從量子力學(xué)觀點(diǎn)看, 喇曼散射過程首先是介質(zhì)分子吸收一個(gè)入射光子, 產(chǎn)生一個(gè)假想的“躍遷”,

31、 接著介質(zhì)分子作第二個(gè)“躍遷”, 到達(dá)終態(tài), 并發(fā)射一個(gè)散射光子, 即斯托克斯光子。 （2） 從受激喇曼散射和參量放大的討論可以看出, 它們之間存在著某些類似之處: 二者都是輻射場的低頻分量被放大, 又都是消耗輻射場的高頻分量, 而且該二分量的能量交換都是 一個(gè)光子對一個(gè)光子進(jìn)行的, 即每有一對光子交換, 就有一個(gè)總的能量損耗 (3 -1) （參量放大）或(p -s)（受激喇曼散射）。 如果差頻2接近于非線性介質(zhì)的共振頻率，而同時(shí)又滿足參量放大過程所要求的相位匹配條件，則信號光1（或s）的放大，不僅來自于參量放大，也來自于受激喇曼效應(yīng) 和頻過程與雙光子吸收現(xiàn)象也存在著類似的情況，如果兩個(gè)頻率之

32、和接近于介質(zhì)的一個(gè)共振頻率，并且滿足和頻的相位匹配條件，則本來有區(qū)別的和頻產(chǎn)生于雙光子吸收過程就變得難以區(qū)分了。 2. 雙諧泵浦過程 在圖5.5 - 11中, 輸入的泵浦光頻率為1和2, 與此相應(yīng), 可產(chǎn)生的斯托克斯頻率為1s 和2s 。 特別有意義的情況是, 如果頻率為1的泵浦特別強(qiáng), 超過了能產(chǎn)生1s 的受激散射過程的閾值, 而頻率為2的泵浦光不夠強(qiáng), 不足以產(chǎn)生2s 的受激散射過程（沒有1的泵浦光輸入時(shí)）, 但當(dāng)1和2同時(shí)輸入時(shí), 頻率為2s 的輻射也可以由四波混頻過程產(chǎn)生, 即 2s =2(11s )=2fg 。 圖5.5 - 11 雙諧泵浦過程（1和2分別通過SRS產(chǎn)生1s 和2s

33、, 同時(shí)1s和2s也可通過參量過程產(chǎn)生, 1s =1 -(2 -2s ）fg211s2s這個(gè)過程可以理解為：由頻率為1泵浦光產(chǎn)生的SRS在介質(zhì)中建立了一個(gè)極化，其振動頻率為fg，然后， 2泵浦光與該極化相互作用產(chǎn)生了差頻2 - fg的極化，從而發(fā)射頻率為2 - fg的輻射。5.6 受激布里淵散射（受激布里淵散射（SBS） 布里淵散射是指入射到介質(zhì)的光波與介質(zhì)內(nèi)的彈性聲波發(fā)生相互作用而產(chǎn)生的光散射現(xiàn)象。由于光學(xué)介質(zhì)內(nèi)大量質(zhì)點(diǎn)的統(tǒng)計(jì)熱運(yùn)動會產(chǎn)生彈性聲波，它會引起介質(zhì)密度隨時(shí)間和空間的周期性變化，從而使介質(zhì)折射率也隨時(shí)間和空間周期性地發(fā)生變化，因此聲振動介質(zhì)可以被看作是一個(gè)運(yùn)動著的光柵。這樣，一束頻

34、率為的光波通過光學(xué)介質(zhì)時(shí)，會受到光柵的“衍射”作用，產(chǎn)生頻率為 - s 的散射，這里的s 是彈性聲波的頻率。由此可見，布里淵散射中聲波的作用類似于喇曼散射中分子振動的作用。 第一個(gè)用來探測受激布里淵散射的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖5.6 - 1所示。 因?yàn)槭芗げ祭餃Y散射光相對入射光的頻移很小, 一般小于1cm-1, 所以對散射光譜進(jìn)行分析時(shí), 必須采用高分辨率的光譜分析儀器。 受激布里淵散射效應(yīng)和受激喇曼散射效應(yīng)的產(chǎn)生都有一定的閾值，因而這兩個(gè)過程是互相競爭的。對于這兩個(gè)效應(yīng)閾值可比擬的介質(zhì)來說，兩種過程可能同時(shí)出現(xiàn)，否則只能出現(xiàn)一種過程，另一種過程被抑制。 圖5.6 - 1 受激布里淵散射實(shí)驗(yàn)裝置示

35、意 照相板透鏡間隔0.16 cm法布里珀羅干涉儀毛玻璃(2)激光束M1(R1)M2(R0.1)晶體鏡子L1( f5 cm)k1k2ks 5.6.1 受激布里淵散射效應(yīng)的基本耦合方程 1. 聲波的運(yùn)動方程 設(shè)u(x,t)是介質(zhì)內(nèi)x處的質(zhì)點(diǎn)偏離平衡位置的位移, 介質(zhì)密度為m, 彈性系數(shù)為, 則當(dāng)只有彈性力存在的情況下, 沿x方向傳播的聲波波動方程為22221xutum(5.6 - 1) 外界電場作用引起介質(zhì)的應(yīng)變會導(dǎo)致其介電常數(shù)改變, 從而使靜電儲能密度發(fā)生相應(yīng)的改變, 即)(21(DE (5.6 - 2) 則介質(zhì)總的電能改變?yōu)?dVDEdVEdVDDdVEW22212121(5.6 - 3) d

36、VFtWmmddEEEF2222 根據(jù)功能原理，上述靜電儲能的改變意味著存在一個(gè)作用力F，該作用力所作的功率的負(fù)值等于靜電儲能的變化率，即：作用力可表示為： 第一項(xiàng)是靜電力，第二項(xiàng)是由于介質(zhì)不均勻產(chǎn)生的力，第三項(xiàng)是由于電場不均勻產(chǎn)生的力，即電致伸縮力。mTmTTm221EddEFmTm222121EEddmTmmTmddm對于均勻介質(zhì)，介電常數(shù) 只是 和溫度的函數(shù)，故可展開為：考慮溫度不變的條件：令：介質(zhì)的電致伸縮系數(shù)或彈光系數(shù)，描述由應(yīng)變所引起的光介電常數(shù)的改變。)()(2)()(211222222rErEkiruikdrrduikmsssmsssssssss經(jīng)整理，介質(zhì)中聲波的運(yùn)動方程為：

37、(5.6 - 30) 2. 電磁波方程 如前所述， 電磁場對介質(zhì)作用激勵(lì)起聲波, 而由聲波所產(chǎn)生的介電常數(shù)的改變d引起的附加非線性極化項(xiàng)為EdPNL)(5.6 - 31)由彈光系數(shù)定義得： mmdd 而對于一維運(yùn)動的情況：srud(5.6 - 32) 因此, 由聲波產(chǎn)生的附加非線性項(xiàng)(5.6 - 31)式變?yōu)?sNLrtrutrEP),(),( (5.6 - 33) 2202202)(),(),(tPttrEtrElNLll22222120222212102111EuEkkdrdEEuEkkdrdEssss根據(jù)電磁場理論，光波場所滿足的波動方程為：經(jīng)整理，聲波和光電場的耦合波方程組為：是光波的

38、耗散系數(shù)。（5.6-40）（5.6-41） 5.6.2 受激布里淵散射 分析表明, 一束頻率為2的強(qiáng)激光束作用于介質(zhì)時(shí), 會產(chǎn)生頻率為1的散射光和頻率為s=2 -1的聲波。 假定頻率為2的泵浦光比1散射光和s的聲波強(qiáng)得多, 則可認(rèn)為E2(r2)近似不變。 這樣, 我們只要求解(5.6 - 30)式和(5.6 - 40)式即可。 現(xiàn)在, 在(5.6 - 30)式中取s=ksvs, 可得 12242EEudrdusmssmss(5.6 - 42) 頻率為1的散射光方程(5.6 - 40)可以改寫為 suEkkEdrdE212111142(5.6 - 43) 圖5.6 - 2 坐標(biāo)變換關(guān)系 qrsq

39、r1ksk1qr1rscossssmsmsuEkkEdqdEEEdqdu211111222242gqgqsseEqEeuqu)0()()0()(112/112221222441)(41smssssEkkg0)0(22)0()0(0)0(4)0(2)0(21111122sssmssmsuEkkEgEEEugu坐標(biāo)變換后方程為：如果聲波和光波按指數(shù)增長：代入波動方程為：根據(jù)方程有解的條件，可得：g是增益系數(shù)sssmkkE1221222如果g0，則表示沿ks方向傳播的聲波和沿k1方向運(yùn)行的頻率為1的光波同時(shí)被放大，這時(shí)要求：在此條件下，可以說發(fā)上了受激布里淵散射，對應(yīng)著閾值。當(dāng) 時(shí)，即對應(yīng)于背向散射

40、的情況，聲波的波矢最大，可以得到最大增益。需要指出，因?yàn)?，所以 ，這樣，在各向同性介質(zhì)中就有 。由波矢關(guān)系可得：2s1221kk sin22kks2/(a)(b)ksk1k2k1k22k1k2ks圖5.6 - 3 在各向同性介質(zhì)中(k1k2)SBS的矢量關(guān)系: k2 -k1=ks （a） 任意角; (b) 背向散射5.7 受激光散射現(xiàn)象的一般考慮受激光散射現(xiàn)象的一般考慮 前面我們在用耦合波理論討論受激布里淵散射現(xiàn)象時(shí), 明確地講是頻率為1和2的光波與頻率為s的聲波之間的耦合。 但是在討論受激喇曼散射現(xiàn)象時(shí), 只分析了泵浦光和斯托克斯光的變化規(guī)律, 并沒有引入與物質(zhì)激發(fā)相對應(yīng)的振動波的耦合。如

41、果我們認(rèn)為激光入射到介質(zhì)上時(shí), 在介質(zhì)中激發(fā)起頻率為v的振動波Q, 則也可以把SRS看作是波之間的耦合問題, 而且, 也可以用這種觀點(diǎn)解釋高階SRS效應(yīng)。 圖5.7 1 SRS過程中波之間耦合示意圖pvspv(a)psvpas(b)pspasvssaa(c)v 如果我們把上面引入的Q不僅僅限于對應(yīng)分子喇曼散射效應(yīng)的振動波, 而推廣到任意物質(zhì)的激發(fā)波 , 則可用類似受激喇曼散射的機(jī)理解釋一般的受激光散射現(xiàn)象。 例如: （1） 分子振動加轉(zhuǎn)動波； （2） 聲子（即受激布里淵散射）； （3） 電子激發(fā)（如受激電子喇曼散射）； （4） 自旋反轉(zhuǎn)喇曼散射；（5） 自旋波； （6） 熵波；（7） 受激濃度

42、散射； （8） 分子定向波； （9） 聲波；（10） 等離子體波； （11） 電磁耦合場量子波。 例如，對于受激電磁耦合量子波激發(fā)來說，已知固體受到外界激勵(lì)以后，某些激發(fā)態(tài)在經(jīng)過馳豫后，最終到達(dá)具有最低自由能的狀態(tài)，在這樣的狀態(tài)下，固體仍存在某些固有振動激發(fā)，對應(yīng)這些狀態(tài)，其能級壽命非常大，稱為 物質(zhì)的元激發(fā)。我們對此可用不同的能量載子把它量子化，這些能量載子可處于不同波段，處于紅外波段的叫光學(xué)聲子。當(dāng)我們將光場入射到此類晶體時(shí)，將會使聲子激發(fā)，產(chǎn)生聲波。顯然，當(dāng)用紅外波段強(qiáng)度足夠大的激光入射晶體是，聲子被激發(fā)的幾率非常大，它們彼此間進(jìn)行耦合的結(jié)果將產(chǎn)生所謂的電磁耦合量子波（Polariton)。 總之，當(dāng)我們引入物質(zhì)的激發(fā)波概念后，許多物質(zhì)中的受激散射過程都可以用與SRS過程類似的機(jī)理加以解釋。